四年后，因执着陷害钱谦益而被崇祯帝怀疑“有党”，遭到罢免，其后三年仍由其亲信张至发、薛国观出任首辅。在这几年间，明朝内有农民起义风起云涌，外有满清政权虎视眈眈，局面日益糜烂，而以复社为首的江南士大夫与温体仁一派有隙，遭到排挤，郁郁不得志。复社成员礼部员外郎吴昌时写信给周延儒的门生、复社领袖张溥，劝他怂恿周延儒复出。为此，吴昌时、张溥等花费六万两白银，结交崇祯帝身边的宦官曹化淳、王裕民、王之心等，推动周延儒复出。当然，崇祯帝本人也是有意再次起用周延儒。

崇祯帝下旨，召前大学士周延儒、张至发、贺逢圣入朝。周延儒奉旨由大运河入京，途中在山东遇门生杨士聪登舟拜谒，周延儒对他说：“自知再来必至祸及，而不敢不来！”周延儒与贺逢圣进京，次日得到崇祯帝召见，随即入阁，周延儒官复原职，出任内阁首辅，进少师，升为中极殿大学士。

周延儒正式复出前，张溥给他密疏救时十余事，要他再出必行，周延儒慨然允诺，入京后首次朝觐皇帝时，周延儒把施政纲领作了简明陈述，诸如释漕粮白粮欠户、蠲免民间积年拖欠赋税、凡兵残岁荒地方减免今年田赋、宽宥戍罪以下人犯、复诖误举人、广取士额、召还因言事而遭贬谪的官员等。崇祯帝无不应允，并赐宴为之洗尘。待周延儒离去，崇祯帝大喜曰：“还是他！”可见崇祯帝对周延儒所寄予的厚望，期盼在他的辅佐下能干出一派中兴气象。

周延儒复出后，确实兑现了他的很多承诺，提拔了一批有声望的士大夫，取得了一些政绩，以至于被朝廷内外称赞为贤相。崇祯帝总是称呼他为“元辅”“先生”而不直呼名字，频繁赐坐、赐膳，周延儒呈上阁揭时，崇祯帝基本上当天就认真批复，偶尔延至第二天批复，崇祯帝还会补充延迟原因，并写道：“朕倚先生如左右手，不可以朕一言一事之失轻弃朕。”他对周延儒的倚重到了前所未有的程度。

崇祯帝在皇极殿接受群臣朝贺完毕，在仍然穿着冕服的情况下特地召见阁臣，待之以师席之礼，向他们说：“古来圣帝明王皆崇师道，今日讲官犹称先生，尚存遗意。卿等即朕师也，敬于元旦端冕而求。”说罢即下御座，面向站立在西面的阁臣作了一个长揖，说：“职掌在部院，主持在朕躬，调理在卿等。自古君臣志同道合，而天下治平，朕于先生有厚望焉。”崇祯帝寄予厚望的只是周延儒，而非贺逢圣、张四知、谢升、魏照乘、陈演等阁臣，周延儒退朝后忧心忡忡，说：“此非佳事，上责备将益深矣！”

当时，兵部尚书陈新甲向崇祯帝建议对清媾和，获得崇祯帝的首肯。不久，明军在松锦之战中败北，清方在秘密和谈中要求明朝承认塔山以东归属清朝，并每年送黄金万两、白银百万两。五月，崇祯帝召见周延儒，征询他关于此事的意见，追问两次，周延儒始终一言不发，崇祯帝非常失望。实际上周延儒对明清和谈的算盘是“安享其成，成则分功，败不及祸”。果然到七月，和谈之事泄露，引起舆论哗然，崇祯帝杀了陈新甲，也对不愿挺身承担责任的周延儒宠信渐衰。崇祯帝与阁臣谈及周延儒时，说：“朕恨其太使乖！”蒋德璟把崇祯帝这句话透露给周延儒时，周延儒说：“事如此英主，不使乖不得也！”

清军越过长城墙子岭，第六次入塞大掠，京师戒严。周延儒作为内阁首辅，一筹莫展，于是效法杨嗣昌故智，建大法道场于石虎胡同口，让僧道百人奉诵《法华经》第七卷。清军征战数月，身不解甲马不离鞍，困乏已极，初进入山东莒州，养马于野，人皆休卧，而明廷竟一无所知。得到清军饱掠之后准备北撤的消息，崇祯帝在平台召见周延儒等阁臣，声色俱厉地说：“朕欲亲征！”周延儒赶忙跪奏：“臣愿代皇上。”崇祯帝不表态，只是抬头仰视，频频摇头。

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